Tiếp nối sự thành công của hai đĩa đơn đầu tiên, "Smile" và "LDN", Allen quyết định phát hành tiếp "Littlest Things" để quảng bá cho Alright, Still. Bài hát được sáng tác tại New York, nơi Allen đến sau khi gặp nhà sản xuất Mark Ronson, lúc cô đang ăn trưa cùng người bạn trai Seb. Tại đây, cô giới thiệu mình cho Ronson và đưa cho anh nghe thử những CD demo. Ronson đã bị ấn tượng bởi ca khúc "Smile" và đề nghị được làm việc cùng cô.[8]

Khi nói về quá trình sáng tác bài hát hày, Ronson đã phát biểu:

Chúng tôi dành một ngày cùng nhau và đã làm được một số thứ. Chúng tôi đến một cửa hàng thu âm và tôi chơi nhạc cho cô ấy nghe. Sau đó tôi viết những nốt nhạc đầu tiên cho "Littlest Things", và cô ấy ngồi viết qua lời bài hát trong khoảng một tiếng đồng hồ và hoàn thành lời bài hát.Chúng tôi vào phòng thu để thu âm bài hát. Lúc đầu cô ấy muốn làm giống như Mike Skinner, đọc rap phần lời mở đầu và hát phần điệp khúc. Nhưng tôi bảo cô ấy cứ hát toàn bộ, và cô ấy nhanh chóng hát lại toàn bộ giai điệu ngay sau đó, để được bản solo tuyệt vời này. Lúc đó, tôi chợt nhận ra cô gái này thật sự có một khả năng đặc biệt.[8]

Nói về việc sáng tác bài hát và ý nghĩa lời ca của nó, Allen đã nói:

Mark rất biết cách lắng nghe. Anh ấy rất thoải mái trong phòng thu và rất chu đáo. Chẳng có chút áp lực nào khi làm việc với anh ấy vì anh ấy có phòng thu riêng, vì chúng tôi không gặp áp lực thời gian.

Ca khúc này có tên "Littlest Things", nói về một sự rạn nứt trong tình cảm với bạn trai của tôi, bởi Seb và tôi có một khoảng thời gian vài tháng chia cắt. Sau khi có bài hát này, chúng tôi đã trở lại với nhau. Chắc cũng có một chút khó xử đối với Mark vì Seb là bạn anh ấy, nhưng khi bị đánh mất một mối tình, tôi thực sự muốn viết những gì đang có trong suy nghĩ của mình.

Mark đã viết nhạc trước, sau đó tôi sáng tác, hoàn thiện lời bài hát và chúng tôi có được một giai điệu hoàn chỉnh. Đó cũng là cách tôi thường sáng tác những bài hát của mình – tôi viết mọi thứ trong phòng thu – điều đó có nghĩa là nhà sản xuất rất quan trọng đối với tôi. Đó là sự nỗ lực hợp tác chung.[8]

Tờ The Guardian cũng có nhắc đến chi tiết Ronson đề nghị Allen phát âm bằng tiếng Anh của người Luân Đôn khi hát.[9]